小智和皮卡丘来到了全新的冒险舞台卡洛斯地区。在那里，小智遇到了研究超级进化的布拉塔诺博士和只对自己认可的训练家敞开心扉的呱呱泡蛙。然而，博士手中极有可能实现超级进化的烈咬陆鲨却因火箭队的阴谋而失控，突然跑到街上！小智拼命挽救快要从幻彩水晶塔上掉下去的烈咬陆鲨，但是脚下突然崩塌，就这样抱着皮卡丘从塔上掉了下去！在这千钧一发之际，超级火焰鸡救了小智和皮卡丘！
看到这一情景的呱呱泡蛙认可了小智作为自己的新训练家。在密阿雷市遇见的希特隆和柚丽嘉也和小智意气相投，决定一起踏上冒险之旅。随后，小时候曾与小智见过一面的莎莉娜也与他们碰面，成为了旅途的伙伴――
在新伙伴和新宝可梦的陪伴下，立志成为宝可梦大师的小智，和皮卡丘一起开始了卡洛斯联盟挑战的冒险之旅！！
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